随着微電子器件集成化程度越來越高，器件尺寸越來越接近摩爾定律極限，發展新型的功能器件，為器件設計提供新的自由度，成為一大前沿研究課題。多鐵性材料一般指同時具有鐵電性與鐵磁性的一類多功能材料，它能同時對外加磁場和外加電場産生信号響應，在大規模信息存儲、非易失性随機存取、存算一體等下一代新型微電子設計中具有重要的理論意義和應用前景。EuTiO₃在外力場環境下同時具有鐵電性和鐵磁性，是十分具有代表性的多鐵性功能材料。傳統上通常把EuTiO₃薄膜生長在合适的襯底上，由界面之間的晶格失配産生的應力引起多鐵相變，實現鐵電鐵磁共存現象。然而，這種方法對EuTiO₃薄膜厚度要求高，對産生晶格失配的襯底材料要求也苛刻。另一方面，EuTiO₃在外力場條件下發生多鐵相變，是來源于第一近鄰稀土金屬直接相互作用，第二近鄰Eu-O-Eu超交換作用還是對角線Eu-Ti-Eu交換作用，微觀物理機制仍然不清晰。

 針對上述問題，南京航空航天大學李偉偉教授團隊、楊浩教授團隊與北京理工大學洪家旺教授團隊、Max Planck研究所Hongguang Wang博士、華東師範大學姜凱博士，通過多鐵性功能基元選擇(EuTiO₃)和自組裝生長模式構建了三維垂直有序納米複合薄膜（如圖1所示），引入高達-2.98 GPa的負壓力。在該負壓力效應的作用下，通過調控多鐵性材料EuTiO₃中自旋-聲子(晶格)-軌道的耦合，實現了豐富的鐵磁-鐵電轉變和磁電耦合效應。相關研究成果以“Emergent multiferroism with magnetodielectric coupling in EuTiO₃ created by a negative pressure control of strong spin-phonon coupling”為題發于2022年5月2日發表在Nature Communications上。

圖1. 功能基元序構構建三維垂直有序異質結

 在這項工作中，合作團隊設計了三維垂直有序 (EuTiO₃)_0.5:(MgO)_0.5納米複合薄膜。在垂直有序納米複合薄膜裡實現了負壓力效應，并确定了其形成機理。在強度為-2.98 GPa的負壓力作用下，外延垂直有序納米複合薄膜中EuTiO₃相的c/a達到了1.03。如圖2所示，在該負壓力效應的調控作用下，單相多鐵性材料EuTiO₃由塊材的順電-順磁序轉變為鐵電-鐵磁序。其轉變産生機理主要是負壓力誘導的自旋和聲子耦合效應，調控途徑則是增強的Ti⁴⁺畸變位移和面内-面外磁性交換作用的競争耦合機制。更引人關注的是，在鐵電-鐵磁序共存溫區中，我們發現了單相EuTiO₃的磁電耦合效應，并證明了該耦合效應來源于自旋-軌道耦合和磁緻伸縮競争效應的物理機理。

圖2. 三維負壓力效應調控功能基元多鐵性以及其物理機制

 基于負壓力效應的(EuTiO₃)_0.5:(MgO)_0.5垂直有序納米複合薄膜在鐵電-鐵磁轉換和自旋-軌道耦合效應等方面展現出巨大的前景。這項研究工作證明，三維應變産生和垂直有序界面是負壓力效應的兩個關鍵因素。此外，負壓力效應可以調控多鐵材料中自旋-軌道耦合，我們建立了理論模型來解釋兩者之間的相互作用效應。該工作為實現單相多鐵性物性調控效應開辟了新的道路，對未來的單相多鐵材料和磁電耦合應用發展提供理論和實驗基礎。

 南京航空航天大學趙潤博士(蘇州科技大學副教授)和北京理工大學楊超博士(吉首大學講師)為論文共同第一作者，南京航空航天大學楊浩教授、李偉偉教授與北京理工大學洪家旺教授、Max Planck研究所Hongguang Wang博士、華東師範大學姜凱博士為論文的共同通訊作者。該項研究工作得到了東華大學吳華副教授、重慶大學孫陽教授團隊、中科院物理所金奎娟研究員團隊、美國普渡大學Haiyan Wang教授、德國Max Planck研究所Peter A. van Aken教授和英國劍橋大學Judith L. MacManus-Driscoll院士支持。該研究成果得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、江蘇省/北京市自然基金、江蘇特聘教授、南京航空航天大學長空英才等項目的資助。

原文鍊接: https://www.nature.com/articles/s41467-022-30074-4#Sec14。